能量传递回路使得TADF在104尼特下具有超过20%的外量子效率和近乎为零的效率滚降
对于纯TADF器件来说,在104尼特下具有EQE>20%和效率滚降<10%仍然是一个瓶颈。实现这一目标:(i)去除TADF分子的振动耦合过程。T1为定域激发态和S1为电荷转移态,建立高效的自旋轨道耦合促进反向系间窜越。(ii)抑制三线态激子的浓度淬灭。反向系间窜越为决速步骤,在反向系间窜越中尽可能限制T1的浓度。
近日,黑龙江大学许辉教授领导的磷基光电功能材料团队提出基于“能量传递回路”的TADF敏化策略,成功解决器件高亮度下效率滚降的问题。构建了一系列基于PPPO衍生物的TADF敏化剂,xyDDMACPPPO的T1为定域激态,S1具有电荷转移态性质,有效的自旋轨道耦合和近乎为零的单三线态能极差促进反向系间窜越过程。其中,基于24DDMACPPPO敏化剂与4CzTPNBu具有相似的单线态和三线态能级,构建T1 → T1’→ S1’→ S1的能量传递回路。

结果表明,与mCBP:3% 4CzTPNBu掺杂膜相比,掺入0.1% 24DDMACPPPO后,反向系间窜越速率常数提高1倍多,单线态激子的辐射跃迁速率提升2倍多,单线态激子的非辐射跃迁速率常数明显减小,反向系间窜越效率提升12%,接近100%。
基于mCBP:3% 4CzTPNBu:0.1% 24DDMACPPPO的器件实现最大外量子效率为23%,在10000 cd m−2的亮度下,器件效率为22.8%,效率滚降仅为2.6%。在104尼特,这是第一次实现黄色TADF器件同时实现外量子效率EQE>20%并且效率滚降小于3%。该结果不仅证明在激子转化和利用中协同作用的重要性,而且也证明激子声子去耦合是实现超稳定TADF器件的可行方法。

Energy Transfer Loop Enables Thermally Activated Delayed Fluorescence with >20% EQE and Near-Zero Roll-Offs at 104 Nits
Chengming Zhang, Wanqing Su, Jianan Sun, Yi Man, Ying Wei, Chunbo Duan, Chunmiao Han, and Hui Xu*
Adv. Mater. 2025, 2502747
DOI: 10.1002/adma.202502747